“我們在近 3000 種二維材料之中篩選出 24 種體系，這些材料有望可以有效權衡反應的活性和穩(wěn)定性，也就是說它們都是高性能的二維電催化劑，有望提高電催化的整體性能。”北京化工大學郭翔宇博士表示。

他進一步介紹稱，此次發(fā)現(xiàn)的二維電催化劑擁有良好的穩(wěn)定性、較大的活性面積、以及本征二維基面活性，同時還能保持不錯的高電化學穩(wěn)定性，對于電解技術和氫燃料電池的規(guī)模化應用具有重要意義。

圖 | 郭翔宇 2023 年 4 月攝于印度尼西亞 ljen 火山（來源：郭翔宇）

那么，這 24 種材料是如何選出來的？具體來說，郭翔宇和所在團隊提出一種數(shù)據(jù)驅(qū)動的策略，通過建立一系列設的計原理，對具有本征二維基面活性和電化學穩(wěn)定性的二維材料進行高通量篩選，從而實現(xiàn)高效的氧還原反應和析氧反應。

研究中，他們以此前由新加坡國立大學團隊開發(fā)的二維數(shù)據(jù)庫 2DMatPedia 為基礎，通過對材料進行合成潛力分析，識別出 1411 種候選材料，這些材料有望被剝離成單層。其中，338 種材料表現(xiàn)出較好的導電性；50 余種材料在氧還原反應和析氧反應中的活性，超過或媲美鉑/二氧化銥的活性。

通過結合巨正則密度泛函理論計算和第一性原理的分子動力學模擬，郭翔宇和同事在反應條件之下，針對這些高活性材料可能發(fā)生的溶解和氧化問題加以研究，最終篩選出了上述 24 種材料。

日前，相關論文以《數(shù)據(jù)驅(qū)動的具有基面活性的電化學穩(wěn)定的二維材料對氧電催化的追求》（Data-driven pursuit of electrochemically stable 2D materials with basal plane activity toward oxygen electrocatalysis）為題發(fā)表在 Energy & Environmental Science（IF 32.5）。

郭翔宇是第一作者，南京理工大學教授張勝利、美國波多黎各大學教授陳中方、北京化工大學教授黃世萍擔任共同通訊作者 [1]。

從 5500 種二維材料說起

當前，隨著世界能源框架結構的不斷升級，以及自然環(huán)境保護意識的逐漸提高，發(fā)展綠色高效的清潔能源技術逐漸成為當今時代發(fā)展的重點之一。

氫作為一種重要的能量來源，憑借來源廣泛、清潔無污染、能量密度和發(fā)熱值高等諸多優(yōu)點，有望解決化石燃料短缺難題和環(huán)境污染問題。

水電解技術和氫燃料電池，是實現(xiàn)產(chǎn)氫和氫轉換的重要手段。在這兩種技術中，析氧反應和氧還原反應發(fā)揮著重要作用。

例如，通過利用氧還原反應，燃料電池能將燃料和氧氣直接轉化為電能。而電解水在產(chǎn)生氫氣的同時，還能發(fā)生析氧反應從而產(chǎn)生純凈的氧氣，進而實現(xiàn)氧氣供應或改善空氣質(zhì)量。

此外，析氧反應和氧還原反應還能用于處理和凈化廢水、廢氣等工業(yè)排放物，從而有效降低污染物濃度，以及減少對于生態(tài)系統(tǒng)的影響。

要想實現(xiàn)這兩種催化反應的高效進行，則需要設計穩(wěn)定的電催化材料。

過去十年間，盡管學界已經(jīng)合成多款催化劑體系，但是目前依然沒有一款催化材料能在發(fā)揮優(yōu)異催化性能的同時，還能保持較低的制造成本。

21 世紀初，自從俄羅斯物理學家康斯坦丁·諾沃肖洛夫（Konstantin Novoselov）和荷蘭物理學家安德烈·海姆（Andre K. Geim）共同發(fā)現(xiàn)石墨烯并獲得諾貝爾物理學獎以來，二維材料領域獲得了空前的發(fā)展。

近年來，在物理手段和化學手段的幫助之下，科學家們針對石墨烯材料進行剝離，借此得到一系列單層或少層的二維材料，并對其在物理、化學、電子信息學等方面的潛在應用加以探索。

二維材料往往具有較大的表面積，理論上能夠與反應物種進行充分接觸，從而提高催化活性的面積。正因此，二維電催化材料的設計已經(jīng)成為催化劑設計領域的熱點之一。

但是，在當前的材料數(shù)據(jù)庫之中，具備層狀結構特征的二維材料已經(jīng)超過 5500 種。那么，這些材料的導電性、合成性、對于氧還原反應和析氧反應的反應活性和選擇性、以及工況條件之下的電化學穩(wěn)定性到底如何？這仍然是一個研究難度頗高的問題。

關注到這一問題之后，郭翔宇等人開展了本次研究。同時，此次論文也是他在讀博期間的代表作。

（來源：Energy & Environmental Science）

無懼課題“撞車”

能將論文發(fā)在 Energy & Environmental Science 上，期間可謂一波三折。整個讀博期間以及畢業(yè)后的兩年時間，郭翔宇的全部心血幾乎全部付諸于此。

2019 年 5 月，這項工作已經(jīng)開展將近一年之久。有一天，郭翔宇看到 ACS Energy Letters 刊登了一篇類似的論文。

相比郭翔宇的研究，這篇同行論文不僅出發(fā)點相似，而且也是一項基于數(shù)據(jù)庫和面向氧還原反應/析氧反應的理論研究成果。

并且，同行的論文不僅囊括了二維材料體系，還分析了主流數(shù)據(jù)庫中的所有多元金屬氧化物。這對郭翔宇的課題原創(chuàng)性帶來了不小的影響。

“當我看到這篇論文之后，研究熱情一下子跌到谷底，非常擔心自己籌劃已久的課題和將近一年的努力打了水漂。但在平靜心態(tài)之后，我不斷提醒自己世界上沒有相同的兩片樹葉，同一個科研課題也可以做出不同的研究特色。”郭翔宇說。

事實上，后續(xù)在郭翔宇論文的審稿過程中，的確有幾位審稿人提到了那篇同行論文。不過，他仔細研究了同行論文的特色和局限性，并對自己的課題方向進行重新規(guī)劃。

然而，2022 年下半年郭翔宇卻收到了 Energy & Environmental Science 的拒稿通知。“而在此之前我基于審稿人的修改建議，大范圍地調(diào)整了論文行文邏輯，也補充了大量的實驗數(shù)據(jù)，但卻并沒有得到期刊的完全認可。”他說。

當時，參與這項工作的合作導師建議郭翔宇嘗試投稿其他期刊，以避免和該期刊的審稿專家發(fā)生觀點分歧。

“這對我來說是晴天霹靂，這意味著我寫的幾十頁回復信，在沒有被審稿專家評閱或否定之前，就在我們自己內(nèi)部的討論中被否定了。”郭翔宇說。

自己的專長并未得到導師和領域同行的認可，這讓他開始懷疑一直以來的堅持是否有意義。

后來，郭翔宇轉念一想：“重新投稿尚且還有一絲機會，放棄則意味著機會完全等于零。”

后來，他和同事堅持將回復意見返回給 Energy & Environmental Science 編輯部。幸運的是，他們得到了之前的審稿人和新的仲裁專家的一致認可，并得到更多建設性的修改意見，這為第三次投稿和論文接收打下了鋪墊。

圖 | 稿件投稿記錄（來源：郭翔宇）

最終，論文得以成功發(fā)表在 Energy & Environmental Science，這給郭翔宇帶來莫大的鼓勵。原因在于，Energy & Environmental Science 是以實驗為主的期刊，過去幾年間它只收錄了極少量的計算模擬論文，純理論的催化類論文更是少之又少。

而此次論文的成功接收也間接表明，隨著高精度計算方法的不斷發(fā)展，以理論模擬為導向的催化劑設計，或能得到更多的同行認可。

不過，要想通過理論模擬手段實現(xiàn)高精度的預測，仍有一些難題等待攻克，比如如何破解計算方法的局限性、如何合理構建源自催化劑的模型等。

在此次工作中，郭翔宇等人發(fā)現(xiàn)由于析氧反應通常要在高氧化還原電位下進行，這導致絕大多數(shù)催化劑無法很好地保持表面結構的穩(wěn)定性。

這意味著催化劑表面活性位點的溶解、析出、以及催化表面的氧化和重構，很可能在實際實驗和應用中更為常見。

因此，在理論模擬手段的幫助下，如何在工況條件之下構建催化表面結構，并采取合理的計算方法去理解催化活性的起源，可能是未來的發(fā)展方向之一。針對此，郭翔宇和合作者也會開展相關的嘗試。

另據(jù)悉，郭翔宇于 2021 年 6 月獲得北京化工大學的博士學位。隨后，他來到北京計算科學研究中心擔任訪問學者。

2022 年初，他來到新加坡國立大學從事博后研究，并在諾獎得主康斯坦丁·諾沃肖洛夫（Konstantin Novoselov）的指導下參與一項合作型研究。

2023 年 6 月，郭翔宇又來到德國不萊梅大學。在德國洪堡基金會的支持之下，目前他正以洪堡學者的身份開展學術研究，并在繼續(xù)研究二維電催化劑這一方向。