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浙工大&南洋理工Science：鋰金屬電池實現(xiàn)超長壽命！

時間:2022-02-18 11:03來源:能源學(xué)人 作者:Energist
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第一作者：劉育京, 陶新永, 王垚
通訊作者：陶新永，樓雄文
通訊單位：浙江工業(yè)大學(xué)，南洋理工大學(xué)
 
研究亮點：
1、提出了使用含有羧基的自組裝單分子層（SAM）增強鋰的剝離和沉積。SAM沉積在氧化鋁涂層的聚丙烯隔膜上，形成了富含氟化鋰的固體電解質(zhì)界面，從而促進(jìn)了鋰離子的快速轉(zhuǎn)移并抑制了鋰枝晶的生長。
 
2、SAM賦予鋰金屬全電池在高正極負(fù)載、有限鋰和貧電解質(zhì)條件下依然具有顯著增強的可循環(huán)性。Li//SAMsC//LFP全電池在負(fù)極與正極的低容量比（N/P~3）下仍然可以保持450次以上的循環(huán)壽命，容量保持在80%以上同時平均庫侖效率高于99.9%。
 
主要內(nèi)容：
鋰金屬因其高比容量和低氧化還原電位而被認(rèn)為是下一代鋰電池有前景的負(fù)極材料。然而，鋰負(fù)極的實際應(yīng)用受到鋰枝晶生長的限制，導(dǎo)致鋰金屬電池的安全問題和容量快速衰減。在抑制鋰枝晶形成的努力中，固體電解質(zhì)界面(SEI)的改性或重建可能是最關(guān)鍵的，因為SEI是由鋰金屬與電解質(zhì)之間的反應(yīng)自發(fā)產(chǎn)生的，負(fù)責(zé)鋰離子的傳輸和調(diào)節(jié)快速鋰生長。功能性氟化電解質(zhì)成分，如雙三氟甲烷磺酰亞胺鋰（LiTFSI）、雙氟磺酰亞胺鋰等，已被用于進(jìn)行界面工程以調(diào)節(jié)SEI的納米結(jié)構(gòu)和化學(xué)成分。通過這些策略產(chǎn)生的SEI均被證明含有氟化鋰(LiF)的特定成分，該成分具有高界面能、高化學(xué)穩(wěn)定性和低鋰離子擴(kuò)散勢壘。通常，LiF被認(rèn)為是含氟電解質(zhì)成分的分解產(chǎn)物，有助于提高鋰金屬電池的循環(huán)壽命。因此，精確控制電解質(zhì)分解，特別是C-F解離化學(xué)，以構(gòu)建富含LiF的SEI是一種邏輯上可行但仍具有挑戰(zhàn)性的方法。
 
鑒于此，浙江工業(yè)大學(xué)陶新永教授團(tuán)隊聯(lián)合南洋理工大學(xué)樓雄文教授提出使用含有羧基的自組裝單分子層隔膜，來調(diào)節(jié)電解質(zhì)降解以構(gòu)建穩(wěn)定鋰金屬電池的策略。研究人員在氧化鋁涂層的聚丙烯隔膜上了接枝了SAM，并使用各種末端官能團(tuán)（X = NH2，COOH）來引導(dǎo)鋰金屬的沉積。綜合分子動力學(xué)模擬和冷凍電鏡表征揭示了有序極性羧基在促進(jìn)C-F鍵斷裂以產(chǎn)生富含LiF的SEI中的關(guān)鍵作用。富含LiF的SEI有利于穩(wěn)定Li/電解質(zhì)界面，從而顯著抑制鋰枝晶的形成并延長鋰金屬負(fù)極的壽命。這種基于表面化學(xué)的SAM技術(shù)為電池中不可控制的電解質(zhì)降解和SEI形成提供了解決方案。具有羧基末端的SAM對稱電池在2500小時以上的1000次循環(huán)中表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)能力，即使電流密度和面積容量分別增加到5 mA cm-2和5 mAh cm-2，仍然可以穩(wěn)定循環(huán)超過600小時。使用SAM的鋰金屬全電池可穩(wěn)定循環(huán)超過1000次，容量保持率為92.8%，即使在嚴(yán)苛的條件下也表現(xiàn)出增強的可循環(huán)性。作者預(yù)計這種簡便的策略可以擴(kuò)展到其他電極系統(tǒng)，通過調(diào)整SAM的分子結(jié)構(gòu)以構(gòu)建更好的能源存儲設(shè)備。
 
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Fig. 1 | Schematic illustration of SAMs in LMBs and characterization of Al2O3-SAMs.
 
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Fig. 2 | Electrochemical performances of Li–Cu half cells and simulations of the degradation mechanism of LiTFSI.
 
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Fig. 3 | Analysis of the interfacial stability and SEI chemical composition.
 
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Fig. 4 | Cryo-TEM visualization of the Li deposits and SEI nanostructures.
 
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Fig. 5 | Electrochemical performance of symmetric half cells and full cells equipped with SAMs.

(責(zé)任編輯：子蕊)
文章標(biāo)簽： 鋰金屬電池
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