廢舊電池是一座“寶藏”！定向回收可實(shí)現(xiàn)1公斤/1.44美元高利潤(rùn)

時(shí)間:2022-11-21 09:43來(lái)源:能源學(xué)人 作者:Energist
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【研究背景】
 
隨著可再生能源和電動(dòng)汽車(chē)的蓬勃發(fā)展，儲(chǔ)能設(shè)備尤其是電化學(xué)可充電電池得到了前所未有的發(fā)展。鋰離子電池自20世紀(jì)90年代由索尼公司首次商業(yè)化以來(lái)，由于其能量密度高，被廣泛的應(yīng)用于各類(lèi)儲(chǔ)能設(shè)備和電子產(chǎn)品中。在各種鋰離子電池中，由于磷酸鐵鋰(LFP)具有安全、儲(chǔ)量大、循環(huán)壽命長(zhǎng)、無(wú)毒等優(yōu)點(diǎn)，因此在2025年預(yù)計(jì)其裝機(jī)量將超過(guò)500 GWh。目前為止大量的研究集中在回收LFP中的金屬Li，這導(dǎo)致Fe和P資源的浪費(fèi)。因此，研究高效的Li提取和Fe、P的增值利用的新策略勢(shì)在必行。
 
【工作簡(jiǎn)介】
 
近日，中南大學(xué)張佳峰課題組等人報(bào)告了一種高效且綠色的高溫處理方案來(lái)回收廢舊LFP，即將硫酸鈉(Na2SO4)與廢舊LFP在高溫條件下進(jìn)行空氣焙燒，該方法不僅做到了高效選擇性提Li，并且將Fe和P進(jìn)行了二次回收利用。在該過(guò)程中，Li從LFP的橄欖石型結(jié)構(gòu)中被選擇性提取，形成可溶性的Li2SO4，Li的提取率可達(dá)99.22%。Fe和P則被轉(zhuǎn)化為了高價(jià)值產(chǎn)品Fe2P2O7和Na4P2O7。本研究證明了通過(guò)Na2SO4焙燒回收廢舊LFP電池中的正極材料的可能性和可行性，并為探索火法回收廢舊正極材料的相關(guān)策略提供了依據(jù)。與傳統(tǒng)工藝相比，該策略可以實(shí)現(xiàn)1公斤廢舊LFP電池1.44美元的高利潤(rùn)和低污染排放。該文章發(fā)表以Directional High-Value Regeneration of Lithium, Iron, andPhosphorus from Spent Lithium Iron Phosphate Batteries為題，在國(guó)際權(quán)威期刊ACS Sustainable Chem. Eng上。
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圖文摘要
 
【內(nèi)容表述】
 
圖1介紹了該研究?jī)?nèi)容的實(shí)驗(yàn)方法，研究人員對(duì)廢舊LFP電池進(jìn)行放電、拆卸和分離等預(yù)處理后，篩選出正極活性物質(zhì)LFP。LFP與Na2SO4混合后研磨均勻，所得樣品放入馬弗爐中進(jìn)行高溫焙燒。焙燒產(chǎn)物水浸處理后得到浸出液和浸出產(chǎn)物。浸出液加入飽和碳酸鈉溶液后可得到高純度的碳酸鋰；浸出產(chǎn)物與NH4H2PO4和葡萄糖混合后進(jìn)行二次焙燒，焙燒產(chǎn)物經(jīng)過(guò)水浸分離后可得到Fe2P2O7和Na4P2O7。
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圖1. 工藝流程圖
 
如圖2所示，通過(guò)對(duì)不同焙燒溫度(400-800 ℃)下的焙燒產(chǎn)物進(jìn)行XRD表征，以研究其反應(yīng)機(jī)理。當(dāng)焙燒溫度為400 ℃時(shí)，除原料外，產(chǎn)物中出現(xiàn)了Li3Fe2(PO4)3和Fe2O3，此時(shí)發(fā)生的反應(yīng)主要為L(zhǎng)FP的氧化反應(yīng)，Na2SO4未參與反應(yīng)。當(dāng)焙燒溫度升高至500 ℃時(shí)，焙燒產(chǎn)物中形成了Na3Fe2(PO4)3和Fe2O3的物相，此時(shí)Na2SO4開(kāi)始參與反應(yīng)并得到了目標(biāo)產(chǎn)物L(fēng)i2SO4。此后溫度進(jìn)一步升高，Li2SO4、Na3Fe2(PO4)3和Fe2O3的衍射峰逐漸占據(jù)主導(dǎo)地位。焙燒產(chǎn)物水浸后可得到Li2SO4溶液和水浸產(chǎn)物Na3Fe2(PO4)3、Fe2O3，水浸產(chǎn)物的商業(yè)價(jià)值較低，需要對(duì)其進(jìn)一步的回收。研究人員采用了一種新的還原方法，將水浸產(chǎn)物重新進(jìn)行了利用。該方法為：在氬氣氛圍下，將Na3Fe2(PO4)3和Fe2O3在高溫下與NH4H2PO4和葡萄糖進(jìn)行焙燒，焙燒完成后即可得到焦磷酸鹽混合物，通過(guò)水浸將Fe2P2O7和Na4P2O7分離，實(shí)現(xiàn)Fe和P的高價(jià)值再生利用。
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圖2. (a) 提Li過(guò)程中的原子結(jié)構(gòu)圖，(b) 不同焙燒溫度下的XRD，(c)浸出產(chǎn)物，Li2CO3和Fe2P2O7的XRD
 
由于焙燒產(chǎn)物中各物質(zhì)在水中的溶解度不同，反應(yīng)完成后可采用水浸法提取Li元素。為最大程度地回收鋰，有必要優(yōu)化反應(yīng)條件，研究人員研究了不同實(shí)驗(yàn)條件(n(LiFePO4):n(Na2SO4)，焙燒溫度，反應(yīng)時(shí)間)下Li、Fe、P的浸出效率。如圖3所示，隨著Na2SO4使用量的增加，焙燒溫度的升高以及反應(yīng)時(shí)間的提高，Li的浸出率均有所提升，F(xiàn)e和P的浸出率則趨于平緩。實(shí)驗(yàn)確定的最佳條件為：反應(yīng)溫度800 ℃，反應(yīng)時(shí)間3h，n(LiFePO4):n(Na2SO4)=2:1，可獲得99.22%的Li浸出率，0.11%的P浸出率，0.03%的Fe浸出率。
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圖3. (a, d) n(LiFePO4):n(Na2SO4)，(b, e) 溫度，(c, f) 反應(yīng)時(shí)間對(duì)Li，F(xiàn)e和P回收率的影響，(g-i) 不同條件下Li的選擇浸出率；
 
為了驗(yàn)證該策略的實(shí)用性，計(jì)算了處理1.00 kg廢LFP電池所產(chǎn)生的成本和收益，并將其與濕法冶金工藝進(jìn)行了條形圖比較，如圖4所示。我們將整個(gè)過(guò)程分為三個(gè)部分：預(yù)處理、提取鋰和回收。預(yù)處理部分包括排放、拆卸和分離的工藝流程，并考慮到不同處理的確切成本。濕法冶金過(guò)程中的鋰提取主要通過(guò)酸溶液將鋰轉(zhuǎn)化為硫酸鋰，成本與我們的類(lèi)似。此外，這項(xiàng)工作消除了復(fù)雜的酸浸過(guò)程，大大簡(jiǎn)化了過(guò)程，但需要一定的能耗。在回收過(guò)程中通過(guò)濕法冶金回收的產(chǎn)品包括Li2CO3和FePO4，它們與還原劑混合，然后在氬氣氣氛中通過(guò)管式爐再合成為L(zhǎng)iFePO4。本工作中生產(chǎn)的Na3Fe2(PO4)3不能直接回收，在加入磷酸氫銨后，可以在氬氣氣氛下在管式爐中轉(zhuǎn)化為Fe2P2O7和Na4P2O7。傳統(tǒng)濕法冶金工藝和這項(xiàng)工作的成本分別為2.59美元和2.63美元。然而，只有Li2CO3從濕法冶金過(guò)程中回收，而Li2CO3、Fe2P2O7和Na4P2O7從該工作中完全回收，帶來(lái)了4.07美元的增值（比濕法冶金過(guò)程高40.3%）。與傳統(tǒng)工藝相比，該策略可以實(shí)現(xiàn)1公斤廢舊LFP電池1.44美元的高利潤(rùn)。以上數(shù)據(jù)來(lái)自小型實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)。
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圖4. (a, d) 不同工藝的經(jīng)濟(jì)效益和（b）排放的比較
 
【結(jié)論】
綜上所述，研究人員提出了一種高效、高利潤(rùn)的廢舊LFP電池全元素回收方法。通過(guò)一系列結(jié)構(gòu)表征(XRD, SEM-EDS, XPS)進(jìn)行了機(jī)理解釋。通過(guò)優(yōu)化條件(反應(yīng)溫度800℃，反應(yīng)時(shí)間3h，n(LiFePO4):n(Na2SO4)=2:1)可獲得99.22%的鋰浸出率。此外，將原有低價(jià)值的Na3Fe2(PO4)3轉(zhuǎn)化為了Fe2P2O7和Na4P2O7產(chǎn)品，實(shí)現(xiàn)了廢舊LFP中所有元素的高價(jià)值再生。與傳統(tǒng)工藝相比，該策略可以實(shí)現(xiàn)1公斤廢舊LFP電池1.44美元的高利潤(rùn)和低污染排放。
 
(責(zé)任編輯：子蕊)
文章標(biāo)簽： 電池回收 ​廢舊電池
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